《Applied Catalysis B: Environment and Energy》是一本专注于催化化学领域高水平研究成果的顶级期刊,主要刊登与催化化学相关的研究论文。该期刊属于化学类Top期刊与中科院1区期刊,影响因子20.2,被广泛认为是催化领域内最具权威性的学术期刊之一。
我院李琦教授团队近年来在多种光催化材料体系中发现了一种有趣的光催化记忆效应。即使在光源关闭后,这些光催化材料也能在黑暗中保持活性一定时间,即具有对光照下光催化效果的记忆效应。它的工作机制依赖于光生电子在照射过程中的储存和它们在无光状态下的逐渐释放。在光源关闭后,存储电子的可控释放可以继续产生自由基,使光催化材料在黑暗中长时间保持催化活性。
在光催化记忆效应持续时间内,光催化材料的内部电子结构将发生改变;而当存储电子完全释放后,又可以恢复到原来的状态。因此,具有光催化记忆效应的材料由于其可逆的内部电子结构变化,在光照驱动下可能发生持久且可逆的多种物理化学性质变化,由此产生的新功能有望应用于包括光电、光磁、光致变色、光机械驱动等多种技术领域。
李琦教授团队在近期的研究工作中发现,钙钛矿型Na0.5Bi0.5TiO3(NBT)陶瓷通过光催化记忆效应能在室温下对可见光产生明显而持久的光致变色行为;同时,其颜色变化也可以通过简单的红外光照射在几秒钟内快速恢复,有利于应用于需要快速方便擦除的过程。这种通过光催化记忆效应导致的光致变色现象还改变了其内部电子结构,增强了其压电响应,更好地促进了光生载流子分离,从而对其光催化、压电催化与光压协同催化性能产生了显著的影响。实验和理论分析结果表明,在光致变色过程中产生的稳定氧空位显著增强了NBT陶瓷粉对O2和H2O的吸附,增加了活性氧物质⋅O2-和⋅OH的生成,从而增强了其降解水中盐酸四环素(TC-HCl)的性能。相关研究以“Long-lasting, fast-switchable photochromism in Na0.5Bi0.5TiO3 induced by photocatalytic memory effect, and its subsequently enhanced piezoelectric response and catalytic performances”为题在线发表于《Applied Catalysis B: Environment and Energy》(https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124240)。yl23455永利我院博士研究生芦丽珍为论文第一作者,李琦教授为论文的通讯作者。该项工作得到了国家自然科学基金、四川省应用基础研究计划以及中央高校基本科研业务费科等项目的支持。
图片摘要
图1. 光催化记忆效应调控NBT陶瓷的光致变色示意图。
图2. 光催化记忆效应调控NBT压电响应。
图3. 光催化记忆效应调控NBT降解TC-HCl的原理分析。
总结
NBT陶瓷在室温下具有明显的可见光响应光致变色行为,其变色机制可归因于一种有趣的光催化记忆效应。由于捕获的光生电子释放缓慢,其在室温下具有持久的变色特性。它的颜色变化也可以通过简单的红外光照射加速释放被捕获的光电子,在几秒钟内实现转换。室温下持久的光致变色导致NBT陶瓷粉末样品内部电子结构发生变化,从而导致了更正的价带电势、更强的压电响应以及更好的电荷载流子分离和转移。此外,光致变色过程在NBT陶瓷粉末样品中产生了稳定的氧空位,增强了O2和H2O分子在其表面的吸附,从而提升了活性氧物质O2-和⋅OH的生成。因此,光催化记忆效应导致的光致变色行为显著提高了NBT陶瓷粉末的光催化、压电催化和光压协同催化降解TC-HCl的性能。本研究提出了一种通过光催化记忆效应寻找和设计同时具有持久与迅速转化性能的无机光致变色陶瓷材料的新策略;通过光致变色过程调节材料的内部电子结构,还可以增强其多种催化性能。
原文链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124240
作者简介:
芦丽珍,本文第一作者,yl23455永利博士研究生,主要研究领域为光催化记忆效应调控铁电材料的极化行为。
李琦,教授/博导,英国皇家化学会会士,yl23455永利副院长,从事环境与可持续发展功能材料研究;已在Advanced Materials、Applied Catalysis B: Environment and Energy、Journal of Materials Chemistry A、Environmental Science & Technology、Water Research、Chemical Engineering Journal、Journal of Hazardous Materials、Journal of Advanced Ceramics等国际材料、环境领域重要专业学术期刊发表研究论文近150篇,入选ESI高被引论文6篇,总引用数近7000次,H-index 46;编写英文专著章节1部;已获美国发明专利授权5项、中国发明专利授权41项,申请德国发明专利2项、中国发明专利33项,多项研究成果已进入实际应用;入选辽宁省百千万人才工程“百”层次、四川省“千人计划”创新领军人才长期项目、成都市“蓉漂计划”特聘专家、Stanford-Elsevier发布的“World's Top 2% Scientists”终身科学影响力排行榜与年度科学影响力排行榜;曾担任Journal of Materials Research and Technology副主编(Co-Editor),目前担任Journal of Advanced Ceramics主审编委、Scientific Reports与《现代技术陶瓷》编委、中国硅酸盐学会特种陶瓷分会第十届理事会理事、四川省金属学会安全环保学术委员会委员。